陆奇/徐冰君/程涛, 最新Nature Catalysis

第一作家：Haocheng Xiong

通信作家：陆奇，徐冰君，程涛

通信单元：清华大学，北京大学，苏州大学

陆奇，浙江大学材料科学与工程本科，好意思国University of Delaware物理学博士，并在之后远隔于University of Delaware和Columbia University化工系进行博士后责任。2016年2月正经加入清华大学化工系教师队列。现为清华大学化工系副西宾，主要从事碳中庸、新能源化工关系的多相（电）催化考虑责任，其中包括二氧化碳的资源化应用，烷烃的高效漂浮等。多项专利授权进行践诺应用建造。曾在Nature Catalysis、Nature Communications、Journal of the American Chemical Society、等高影响期刊上发表多篇学术论文。学术效果曾被闻明科学新闻媒体Science Daily、Chemistry Views、Materials View等进行专题报导。

徐冰君

2020 西宾，北京大学化学与分子工程学院

2019 – 2020 Centennial Development讲席副西宾 ， 好意思国特拉华大学化学与生物分子工程系

2013 – 2019 助理西宾， 好意思国特拉华大学化学与生物分子工程系

2011 – 2013 博士后，好意思国加州理工学院 化工系

2011 物理化学理学博士 好意思国哈佛大学 化学系

2007 物理化学硕士 复旦大学 化学系

2004 理学学士 复旦大学 化学系

程涛，苏州大学功能纳米与软物资考虑院西宾，博士生导师，迄今截止共发表SCI论文 90余篇。部分著作发表在Science, Nat. Catal., Nat. Chem. Proc. Natl. Acad. Sci. USA、J. Am. Chem. Soc.、J. Phys. Chem. Lett.、Science等。原创效果曾被选为J. Am. Chem. Soc.内封面插图著作，被J. Am. Chem. Soc. spotlight和 AIP等媒体给以亮点报谈和专题沟通。受邀担任30余个海外主流学术期刊审稿东谈主。

论文速览

将CO电化学漂浮为含有C-N键的化学物资提供了一种存储可再生电力和减少CO2排放的有招引力的道路，因为CO2不错灵验地漂浮为CO。本文建议了一种通过电催化氧化耦合CO与NH3在营业Pt催化剂上合成尿素的新范例。

该范例展示了在好像70%的尿素领受性，并在平凡的电位窗口内保捏50%以上，同期杀青了高达100 mmol h-1 gcatalyst-1的电催化C-N键变成速度。

机理考虑标明，Pt上的CO与NH3的氧化耦合领先导致氰酸盐的变成，随后通过Wöhler反馈生成尿素。这种范例为尿素坐褥提供了一条实用的高电子遵守道路，通过Pt催化的CO与NH3之间的反馈杀青。

图文导读

图1：尿素合成的催化剂筛选和居品坚信。

图2：70 wt.%Pt/C上尿素合成的电催化性能。

图3：PCO和[NH3]的LSV测量和反馈端正。

图4：Pt名义在不同电位下的原位名义增强红外给与光谱(SEIRAS)，以及12CO和13CO在0.9 V时的SEIRA光谱和0.1 M NaOCN的参考光谱。

图5：潜在的C-N偶联道路的密度泛函表面（DFT）规划。

转头瞻望

本文通过电催化氧化耦合CO与NH3在Pt催化剂上告捷合成了尿素，展示了高领受性和高电催化C-N键变成速度。通过电化学、原位光谱和规划考虑，建议了CO与NH3在Pt上的氧化耦合通过两个质子-电子逶迤（PCET）门径变成(异)氰酸，随后通过中庸反馈变成氰酸盐，再与电解液中的NH4+反馈生成尿素。

该道路为将CO2回话反馈的主要居品CO漂浮为高价值尿素提供了一种高电子遵守和奸诈耗的范例。从基础电催化考虑的角度来看，本考虑建造的电氧化耦合旅途高出了在CO和NH3存不才，Pt手脚活性和领受性催化剂的机遇。集中全面的能源学分析和先进的超快原位光谱本事，预期将为复杂的电氧化C-N键变成经由提供更完满的知道。

文件信息

标题：Urea synthesis via electrocatalytic oxidative coupling of CO with NH3 on Pt

期刊：Nature Catalysis

DOI：10.1038/s41929-024-01173-w